Mécanismes physiques de la déformation en lien avec la microstructure

Dans le cas d’un polymère semi-cristallins, la déformation fait aussi intervenir la phase cristalline, et dépend de la microstructure et des interactions de cette dernière avec la phase amorphe.  Dans la continuité de travaux précédent, deux thèses (C. Millot et B. Xiong) ont été réalisées sur le polyamide 6 et le Polyethylene en s’appuyant sur un très bon contrôle de la microstructure par des traitements thermiques soigneusement optimisés et l’utilisation d’un dispositif d’analyse SAXS/WAXS en cours de traction et à différentes températures, adapté au synchrotron. De nombreux résultats ont été obtenus du point de vue des déformations élastiques (relation micro/macro en déformation et contrainte voir figure), de la cavitation, ou encore des mécanismes de déformation plastique. Il a été démontré la nature très hétérogène de la triaxialite de contrainte dans les sphérulites, dans lesquelles on trouve un réseau percolant de cristallites et une phase amorphe aux propriétés modifiées par le confinement.

(SAXS) déformation locale de l’empilement lamellaire dans un PA6 en fonction de l’orientation l’empilement par rapport à l’axe de traction

La mobilité/topologie de cette dernière permet de comprendre comment une augmentation de température homogénéise la répartition de ces contraintes. Ce travail expérimental est complété par le développement d’une simulation par dynamique moléculaire « coarse grained ». Validée pour des copolymères à blocs où elle a permis d’identifier les mécanismes précurseurs de la cavitation et/ou de la plasticité, elle est maintenant étendue et adaptée aux semi-cristallins dans le cadre de la thèse de Z. Zengqiang . Ce travail participe à la thématique transverse au laboratoire sur la simulation par dynamique moléculaire et bénéficie d’une collaboration avec J.L. Barrat (Liphy Grenoble) J. Rottler( Brit. Columbia Univ.) et S. Jabbari Farrouji (Munich). Il a permis notamment de mieux comprendre comment la cristallisation peut affecter la topologie moléculaire de la phase amorphe (PRE, PRL 2017).

Empilement lamellaire simulé par CGDM

Dans le cas du caoutchouc naturel, la phase cristalline est générée pendant la traction et dépend de l’architecture du réseau élastomère. L’analyse poussées des résultats de la thèse de N. Candau (2014), puis de la thèse de F. Grasland (2017), notamment via une approche thermodynamique, a permis de mieux comprendre l’influence des paramètres matériaux  et des paramètres d’essai sur le phénomène de cristallisation. F. Grasland, via la dégradation thermique de ses matériaux, a étudié l’influence d’une modification de l’architecture du réseau élastomère sur sa capacité à cristalliser et ses propriétés en rupture. Il a ainsi montré que, dans le cas d’une densité de réticulation élevée, la distribution des distances entre nœuds n’est pas critique dans l’élongation à la rupture, tant que cette distribution ne contient pas suffisamment de chaines cristallisables. Par contre, elle le devient dans le cas contraire puisqu’elle contrôle la manière dont les chaines cristallisables percolent au sein du matériau. Là aussi, la simulation par dynamique moléculaire peut completer utilement ces travaux. C’était l’objet de la thèse de M. Mahaud (2017). Elle a fourni un outil de simulation qui permet de créer des réseaux homogènes ou hétérogènes à l’architecture bien maitrisée et contrôlée et de tester ensuite leur comportement mécanique à petites et grandes déformations jusqu’à rupture. Il est possible également de visualiser le processus de rupture  qui, dans les cas étudiés a montré d’abord la rupture de liens covalents, la  cavitation et rupture localisée des liens atour des cavités et enfin la rupture complète du réseau. Ce travail est en cours de valorisation.